연구사업

Daejeon Green Environment Center

년도
2019
분야
기술개발연구
연구과제명
대덕산업단지 미세먼지 저감을 위한 휘발성 유기화합물 산화 촉매 개발
첨부파일
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책임자/기관
양재환 교수/충남대학교
연구기간
2019.4.15~12.31
참여 연구원수
연구사업비
4,000만원
연구목적
- 미세먼지의 전구 물질인 휘발성 유기화합물을 효율적으로 처리하여 대덕산업단지에서 발생하는 미세먼지의 농도 저감
- 귀금속을 대체할 수 있는 전이금속 촉매 개발을 통해 VOCs 처리공정의 경제성 확보
- 전이금속을 활용한 경제적이고 효율적인 산화물 촉매 개발
- 전이금속 촉매를 이용한 VOCs 제거 공정 성능 평가
주요내용

VOCs 처리에 적합한 촉매 활성물질의 선정

   - 기존의 Pt, Pd, Rh 등의 귀금속은 가격이 비싸 경제성이 낮은 단점이 있음. 이를 개선하고자 가격이 저렴한 전이금속을 촉매 활성물질로 사용하고자 하였고, 문헌조사를 통해 일산화탄소의 산화에 우수한 성능을 나타내는 CuMn을 촉매의 활성물질로 최종 선정하였음.

활성물질을 효율적으로 담지하는 지지체의 선정

   - 활성물질의 분산성과 물질전달이 우수한 ZSM-5 제올라이트를 CuMn을 분산시키는 지지체로 선정하였음.

전구체 물질을 이용한 촉매 합성

   - CuMn의 전구체를 수용액 상태에서 결정화 반응시켜 나노구조 및 메조기공을 지닌 촉매를 합성함 (기공크기: 15 ~ 53.1 nm, 비표면적: 51.9 ~ 93.7 m2/g).

   - ZSM-5 제올라이트의 전구체 용액에 CuMn의 전구체를 첨가하여 CuMn이 제올라이트에 균질하게 분산된 촉매를 합성함 (기공크기: 1.95 ~ 53.1 nm, 비표면적: 51.9 ~ 93.7 m2/g).

합성된 촉매의 물리화학적 특성 분석

   - 다양한 분석장비를 활용하여 촉매의 비표면적, 기공크기, 구성성분, 결정구조, 형상, 산화상태 등을 분석하였음.

촉매 성능 평가를 위한 실험장치의 설계 및 제작

 - 온도에 따른 촉매의 반응정도를 조사할 수 있는 튜브형 고정층 반응기를 설계하고 제작함 (튜브 재질: 석영, 튜브 내경: 10 mm).

 - 산업현장에서 발생하는 대표적인 VOCs인 벤젠을 1000 ppm 함유한 벤젠-공기 혼합기체를 반응기체로서 제조하였고, MFC를 통해 유량이 제어되게 하였음.

- 고정층 반응기를 통과한 기체는 가스 크로마토그래피에 유입되어 벤젠의 농도를 측정할 수 있게 하였음.

촉매의 합성조건에 따른 VOCs의 산화 성능 평가

  - CuMn의 비율을 다르게 한 총 5종의 촉매를 제조하였고, 각 촉매를 촉매 평가 장치를 이용하여 벤젠 산화성능을 평가하였음.

  - Cu가 포함되지 않은 Cu/Mn-0 촉매에 비해 Cu가 첨가된 시료는 모두 벤젠 산화성능이 향상되는 것을 확인하였음.

  - 벤젠을 90%까지 산화할 수 있는 온도 (T90)Cu/Mn-2Cu/Mn-3에서 219 로 가장 낮게 나타났음.

  - ZSM-5 제올라이트를 지지체로 사용하여 제조한 촉매는 T90405 로 상대적으로 높았으며, 이는 CuMn의 함유량이 적고, 내부기공 크기가 작아서 물질전달이 원활하지 못했기 때문으로 파악됨.

촉매의 VOCs 산화반응 메커니즘 규명

- Cu의 첨가로 인해 벤젠 산화성능이 달라지는 것은 CuMnO2의 결정격자의 Mn을 치환하여 전하 불균형이 발생하고, 이를 해소하기 위해 격자산소가 이탈하여 산소결함이 생성되는 것이 주된 원인인 것으로 설명함.

- 본 연구를 통해 비표면적, 촉매 표면의 산소결함, CuMn의 산화상태가 벤젠 산화성능에 영향을 미치는 3가지의 주요인자인 것을 확인하였음.


연구결과 활용
- 대덕산업단지에서 배출되는 휘발성 유기화합물의 총량 저감하여 대기질 개선
- 2차 유기입자 생성 감소로 초미세먼지 농도 저감 효과
- 촉매 사용시 공정온도가 획기적으로 감소하여 운전비용 절감 효과
- 기존의 귀금속 기반 촉매를 대체하여 VOCs 처리공정의 경제성 개선
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